En avril 1926, Dali fit son premier voyage à Bruxelles et à Paris, où il rendit visite à Picasso qui fut très impressionné par les œuvres qu’il lui montra. Dali est définitivement exclu « volontairement » de l’Ecole des Beaux-arts, une semaine avant les épreuves pour l’obtention du diplôme, pour forcer son père à subvenir à ses besoins d’artiste, donc de poursuivre ses études à Paris. Dali commence à accomplir son service militaire en février 1927.

C’est lors de son deuxième voyage à Paris en 1929, à l’occasion du tournage du film de Buñuel Un chien andalou, auquel Dali participa vivement au scénario, que Miro l’introduisit dans le groupe surréaliste. Il rencontra pour la première fois Gala Eluard (sa future épouse) qui est alors la femme de son ami Paul Eluard, un poète surréaliste. Dali invita le couple Eluard à Cadaqués dès l’été. Dès lors, Gala ne se séparera plus de Dali. En novembre, il expose à la galerie de Goemans à Paris sous le parrainage de Breton, il obtint un franc succès, affermissant sa réputation dans l’esprit du public et de la critique. Dali se vit chasser par son père de chez lui, à cause de sa relation avec Gala qu’il n’appréciait pas. Il ne reverra son père

En 1930, Dali travaille à son oeuvre L'homme invisible, qu'il laissera inachevée définitivement trois ans plus tard. En même temps, il écrit, illustre et publie La femme Visible, qu'il dédie à Gala. Cette même année, en juillet, la revue Le surréalisme au service de la révolution publie Rêverie, un des textes les plus importants de Dali. En novembre, Dali expose à ce que l’on pourrait appeler la première exposition surréaliste aux Etats-Unis, à Hartford. Dali publie L’âne pourri en décembre, dans lequel il pose les bases de sa méthode paranoïaque-critique.

En juin 1931, Pierre Colle organisa pour Dali sa deuxième exposition parisienne qui comportait notamment le tableau qui serait la peinture la plus célèbre de Dali, La persistance de la mémoire. L’œuvre fut montrée de nouveau dans une exposition surréaliste organisée au début de 1932 à New York par Levy, où elle suscita une considérable curiosité parmi le public new yorkais. Ce n’est que le début du succès de ses œuvres aux Etats-Unis, où il atteindra un niveau insoupçonné.